Comment dater les eaux souterraines des aquifères cristallins ?


 AHLeGall    21/08/2018 : 08:05

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ARTICLE DANS STOTEN

Une nouvelle méthode mise au point combinant silice dissoute (DSi) et concentrations de CFC

L'estimation du temps de résidence des eaux d’âges intermédiaires (de quelques années à un siècle) dans les aquifères peu profonds est essentielle pour (1) évaluer la vulnérabilité des eaux souterraines name à l’apport de nutriments (azote notamment) et (2) estimer le temps requis pour atteindre le bon état des masses d’eaux, c’est-à-dire pour que les rivières ou les aquifères reviennent à un état proche de celui d’avant les pollutions causées par l’intensification de l’agriculture. Les temps de séjour intermédiaires dans les eaux souterraines sont actuellement déterminés à l'aide de traceurs atmosphériques tels que les chlorofluorocarbures (CFC), mais ces analyses sont coûteuses et vouées à disparaître compte tenu de la diminution de la teneur en CFCs dans l’atmosphère (les CFCs sont en effet interdits depuis 1997 puisqu’ils sont responsables de la destruction de la couche d’ozone).

Dans ce contexte, une équipe de chercheurs dans laquelle figure Jean Marçais, Alexandre Gauvin, Thierry Labasque, Luc Aquilina et Jean-Raynald de Dreuzy (Géosciences Rennes / OSUR) a développé avec succès une nouvelle méthodologie basée sur l’utilisation de la silice dissoute (DSi : Dissolved Silica) pour contraindre ces temps de résidence. Testée dans cinq aquifères cristallins en Bretagne (Ploemeur, Guidel, Pleine-Fougères, Saint-Brice-en-Coglès) et dans les Vosges (Strengbach), cette méthodologie pourrait permettre de quantifier les contributions des eaux souterraines aux cours d'eau et leur variation saisonnière, d'estimer les temps de séjour dans la zone non saturée et d'améliorer l'évaluation de la vulnérabilité des aquifères à la pollution anthropique. Ces résultats prometteurs sont publiés dans la revue Science of The Total Environment (STOTEN) en septembre 2018.


La pollution durable des ressources en eau

L'activité humaine a profondément modifié les cycles des nutriments partout dans le monde, polluant les écosystèmes aquatiques, mettant en danger la santé humaine et menaçant nos approvisionnements en eau. Les apports d'azote d’origine anthropique ont dépassé les limites que peut supporter notre planète, constituant l'un des problèmes environnementaux les plus urgents à régler par les sociétés humaines. Des initiatives internationales, nationales et régionales ont été entreprises au cours des dernières décennies pour réduire la charge d'azote, mais il est difficile d'en évaluer l'efficacité dans des systèmes naturels complexes, caractérisés par des effets mémoire importants qui font de la qualité de l’eau actuelle, le reflet de tout l’historique des intrants appliqués en milieu agricole depuis plusieurs décennies. L'estimation du temps de « remise en état » des écosystèmes des eaux de surface et souterraines à la suite d'une pollution par les nitrates, est essentielle pour mesurer l'efficacité des changements dans les pratiques agricoles, les méthodes d'atténuation et l'établissement d'échéanciers réalistes pour atteindre les objectifs réglementaires, notamment ceux fixés par l’Europe (cf La Directive 91/676/CEE, dite « directive nitrates » entrée en vigueur le 12 décembre 1991 : la concentration en nitrates dans les eaux superficielles destinées à l'alimentation en eau potable ne doit pas dépasser les 50 mg/l). Ce temps de remise en état dépend en grande partie du temps de résidence de l'eau et des solutés dans les composantes de surface et souterraines du bassin versant. En effet, la majorité du temps de transit au sein du bassin versant se produit dans le sous-sol, où l'eau peut séjourner et circuler pendant des mois à des années dans le sol ou la zone insaturée, voire des décennies à des siècles dans les aquifères proches de la surface.
Étant donné qu'aucun traceur ne peut à lui seul déterminer la distribution des âges des eaux souterraines sur ces échelles de temps aussi larges, des approches avec des traceurs multiples sont nécessaires pour une datation fiable des eaux souterraines.



Tracer pour dater

Pour caractériser la pollution par les nutriments, plusieurs traceurs sont particulièrement adaptés pour déterminer les temps de séjours, comme la datation isotopique 3H/3He (tritium/hélium-3) et les chlorofluorocarbures, les fameux CFC, qui constitue d’ailleurs la spécialité internationale du laboratoire Géosciences de l’OSUR et de sa plateforme CONDATE Eau. En effet, la concentration atmosphérique de ces gaz a été modifiée par l'activité humaine concomitamment à la grande accélération de la charge en nutriments due à l’intensification de l’agriculture des années 60. Cependant, les méthodes de datation par les CFCs manquent maintenant de résolution dans la fourchette des âges de 5 à 20 ans, puisque leurs concentrations atmosphériques ont stagné puis légèrement décru depuis 1998 suite à leur interdiction par le Protocole de Kyoto (signé en décembre 1997). Ce renversement des tendances atmosphériques signifie que toute concentration mesurée entre 1995 et 2018 correspond donc potentiellement à deux dates... Pas pratique… De plus, les échantillons de 3H/3He et de CFC sont relativement difficiles à prélever et coûteux à analyser, ce qui limite leur utilisation pour des eaux souterraines provenant de contrées éloignées ou de pays en développement. Par conséquent, les scientifiques s'intéressent beaucoup à la mise au point de nouveaux traceurs pour déduire le temps de résidence moyen des eaux souterraines d’âges intermédiaires.



La silice dissoute à la rescousse

Une famille prometteuse de traceurs potentiels pour les eaux souterraines est celle des produits d'altération naturelle tels que le Ca2+ (ion calcium), le Na+ (ion sodium) et la silice dissoute (DSi : Dissolved Silica). Une corrélation avait déjà été constatée entre le DSi et l'âge apparent dans plusieurs études portant sur des sites spécifiques. Cependant, et jusqu’à maintenant, la variabilité des taux d'altération n'avait pas été étudiée avec précision. En outre, la DSi avait rarement été considérée comme un traceur robuste de l'âge des eaux souterraines, bien qu'elle ait été utilisée comme indicateur relatif du temps de résidence.

Les chercheurs de l’OSUR ont donc eu à relever deux défis spécifiques pour l'utilisation de la DSi comme indicateur généralisable des temps de résidence moyens :
1. définir pour la DSi un cadre de modélisation basé sur le temps,
2. vérifier que les taux d'altération des silicates sont suffisamment stables à l'échelle régionale pour pouvoir utiliser effectivement et de manière pratique la concentration en DSi.

Dans ce cadre, les chercheurs rennais et leurs collègues ont donc développé une nouvelle approche utilisant la DSi des eaux souterraines pour déterminer les distributions des temps de séjours (RTD : Residence Time Distributions) : ils ont ainsi étalonné les taux apparents d'altération des silicates avec des traceurs atmosphériques de datation des eaux souterraines (les CFC), en tentant de répondre aux questions suivantes :
1. sur quelles échelles de temps peut-on utiliser la DSi comme traceur de l'âge de l'eau souterraine ?
2. dans quelle mesure le taux d'altération des silicates est-il variable parmi les aquifères peu profonds (i.e. quelques dizaines de mètres de profondeur), avec également des lithologies (nature des roches) différentes ?


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Jean Marçais et ses collègues ont émis l'hypothèse qu'une simple réaction cinétique d'ordre zéro pourrait simuler le taux d'altération dans les aquifères peu profonds, parce que l'hydrolyse resterait, sur les échelles de temps décennales, contrôlée par les processus de transport et d’équilibre thermodynamique. Inversement, un taux d'altération variable dans le temps (i.e. avec une réaction cinétique de premier ordre) serait nécessaire pour mesurer les premiers temps de l’hydrolyse qui ont typiquement lieu dans la zone non saturée (sol et zone altérée) ou pour prendre en compte une hydrolyse s’effectuant sur un temps plus long, typiquement dans des aquifères plus profonds.

Les chercheurs ont donc testé ces hypothèses en modélisant les distributions des temps de résidence (RTD) ainsi que la dynamique des conditions climatiques dans 5 aquifères cristallins peu profonds avec une lithologie contrastée, soient 4 sites en Bretagne (Ploemeur, Guidel, Pleine-Fougères, Saint-Brice-en-Coglès), et 1 dans les Vosges (Strengbach). Ce faisant, ils ont utilisé la chimie « classique » des eaux souterraines et les CFC dissous, d’origine agricole et domestique, pour calibrer des modèles chimiques dynamiques pour chaque bassin versant, en utilisant un modèle gaussien inverse pour simuler les RTD. Ils ont ainsi comparé cette nouvelle approche avec les méthodes précédentes et explorer les applications potentielles pour les problèmes de qualité des eaux souterraines à une échelle régionale.



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Dans l'ensemble, l’étude montre que la DSi est fortement liée au temps d'exposition des eaux souterraines aux roches cristallines. L’étude met en évidence la complémentarité de la DSi avec les CFC, ce qui permet une meilleure quantification des distributions des temps de résidence, y compris dans la zone non saturée et pour les masses d'eaux plus jeunes et plus âgées (où la fenêtre d'utilisation des CFC se referme rapidement).

Ainsi, la cohérence des taux d'altération de la DSi dans trois bassins versants de Bretagne (Guidel, Pleine-Fougères, Saint-Brice-en-Coglès) suggère que le DSi peut être un indicateur robuste et bon marché de l'âge des eaux souterraines à l'échelle régionale : (1) pour des bassins versants dont la géologie et le climat sont comparables, (2) avec des eaux souterraines récentes (5 à 100 ans). Les différences d'accumulation de DSi dans le site pompé de Bretagne (Ploemeur) sont interprétées comme la conséquence de différence de température ; dans l’aquifère des Vosges (Strengbach), le taux d'altération plus faible des silicates s’explique vraisemblablement du fait de différences climatiques et anthropiques de charge en solutés.

Finalement, à condition que le taux d’altération de la silice puisse être contraint régionalement, cette nouvelle méthodologie pourrait permettre de quantifier les contributions saisonnières des eaux souterraines aux cours d'eau, d'estimer les temps de séjour dans la zone non saturée et d'améliorer l'évaluation de la vulnérabilité des aquifères à la pollution anthropique.




Référence
Jean Marçais, Alexandre Gauvain, Thierry Labasque, Benjamin W. Abbott, Gilles Pinay, Luc Aquilina, François Chabaux, Daniel Viville, Jean-Raynald de Dreuzy, Dating groundwater with dissolved silica and CFC concentrations in crystalline aquifers, Science of The Total Environment, 636, 2018, 260-272



Contact OSUR
Jean Marçais (Géosciences Rennes) / @
Alain-Hervé Le Gall (multiCOM OSUR) / @





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